Фонд, хранящийся в Отделе редкой книги и рукописей, в основном сложился из архива, оставленного М. В. Добужинским в Каунасе после его отъезда перед началом Второй мировой войны в США, и части семейного архива, переданного в Литовскую национальную библиотеку в 1998 сыном художника Р. М. Добужинским. По требованию наследников часть документов будет оставаться закрытыми до 2022 и 2057 гг.

Фонд составляют около 7000 единиц хранения, в большей своей части описанных. В фонд входят биографические материалы, рукописи статей, стихов и других произведений, корреспонденция, рукописи членов семьи и родственников, бытовые документы, иконография.

Среди биографических материалов заслуживают внимания дневники и дневниковые записи М. В. Добужинского, аттестат об окончании Второй виленской мужской гимназии (1895), свидетельство о принятии литовского гражданства (1926), заграничный паспорт (1926), различные свидетельства и справки, связанные с жизнью и деятельностью художника в Петербурге.

Основная часть архива – творческое наследие. В фонде хранится более 30 альбомов с рисунками и более 900 отдельных рисунков и эскизов – пейзажи, натюрморты, портреты, выполненные в различной технике на бумаге. Среди рисунков пейзажи Риги, Тарту, Петербурга, Лондона и других городов, юмористические рисунки, цикл «Война 1914–1915 гг.». Много рисунков на литовские темы: виды Вильнюса, Каунаса, блокноты и записи из поездок по Литве (1933), литовские народные костюмы, орнаменты. Книжную графику представляют иллюстрации к книгам А. Блока, Ф. М. Достоевского, М. Кузмина, М. Ю. Лермонтова, Н. С. Лескова, А. С. Пушкина, Б. Сруоги, П. Вайчюнаса и других. Значительную часть архива составляют эскизы геральдики, исполненные художником в качестве члена Комиссии по созданию государственного герба Литвы. Театральное творчество художника представлено в материалах подготовки 20 спектаклей для Литовского государственного театра и ряда российских театров (1907–1937).

Имеются материалы, связанные с организацией выставок в России, Литве и странах Европы: списки экспонатов, афиши, каталоги с указанием цен, рецензии (1902–1937).

Материалы фонда отражают деятельность художника, связанную с художественным объединением «Мир искусства», колонией художников в имении Холомки Псковской области (базой «Дома искусства»), каунасской художественной школой и частной художественной студии в Каунасе, организацией литовской кинокомпании «Lith-Artur-Film».

Фонд включает рукописи стихов (1903–1934), лекции (1908–1928), статьи о культуре и театре, охране памятников истории и культуры. Корреспонденция включает более 300 адресатов. Наиболее интенсивную переписку художник вел с женой Елизаветой Волькенштейн-Добужинской, сыновьями Всеволодом и Ростиславом. Среди других корреспондентов – А. Н. Бенуа, М. Чехов, С. Дягилев, Т. Карсавина, К. Станиславский, В. Немирович-Данченко, С. Рахманинов, деятели культуры Литвы.

Иконографический материал включает фотопортреты М. В. Добужинского, его детские фотографии, фотографии из поездок по Европе, снимки друзей и знакомых.

Отдельную группу составляют документы семьи и родственников: жены, дочери Веры, сыновей Ростислава и Всеволода; отца Валериана Добужинского и деда Петра Добужинского.